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2023年4月6日发(作者:英语英标学习)

高荧光碳点和WO3纳米复合物的可见光

催化活性与制备

u李白的秋思原文及翻译 ction

随着工业的发展和环境问题的出现,能降解有机污染物的光催化

剂已成为研究的活跃领域[1]。近年来,基于将太阳能转化为化学能

的半导体光催化剂已经引起相当多的关注,因为它们在解决环境问题

的应用。作为降解有机污染物的半导体光催化剂,最有代表性的是二

氧化钛(TiO2),由于其优异的化学稳定性,低毒性,和高的光催化

活性的,已被广泛地和系统地报道[2-5]。然而,TiO2具有宽带隙

(3.2eV),所以只能用紫外(UV)光激发[6],利用的太阳光的不到

5%。这个问题限制了它的可见光的吸收。为了克服这个缺点,科研

工作者们已做出许多努力来改善TiO2的可见光的光催化活性,如掺

杂[7-10],助催化剂负载等[11,12]。尽管取得了一些巨大成就,但许

多问题仍需要加以解决。所以,探索具有优良的可见光催化活性的新

的无毒的光催化剂非常重要。

碳纳米点(CNDS),纳米碳的一种新形式,是最近发现的纳米

碳显示丰富的光电物理特性,尤其是小尺寸效应,激发波长依赖的发

光性能和独特的上转换发光行为[13-15]。与传统的半导体量子点潜在

的对环境和生物的危害相比,由于其低成本和低毒性和较高的荧光量

子产率有助于捕捉和利用光能促进光催化活性。碳纳米点被认为是一

个很有前途的半导体量子点替代物,在各种应用中吸引了相当多的关

注[16,17]。目前,有报道证明,由于CNDS在光催化反应中促进试剂

运输到活性位点的独特的物化特性,水热处理,微波法或电化学方法

获得的CNDS掺杂不同的光催化剂显示更好的光催化活性。因此,

调查CNDS的特定光催化应用具有重要的意义。三氧化钨(WO3)

由于其窄带隙(2.6-2.8eV),无毒性和抵御光腐蚀成为一种很有前

途的可见光驱动光催化剂[18]。但纯WO3由于光生电荷载流子的快

速重组和相对低的导电性水平,所以,并不是高效的光催化剂。然而,

目前,科研工作者已做了很多尝试以提高WO3的光催化活性,例如

用重金属改性[19-23]和与其它半导体耦合。在此,我们提出一个高荧

光CNDS和CNDS/WO3纳米复合材料的水热法的合成方法。与纯

CNDS和WO3相比,在亚甲基蓝(MB)的降解中表现出更好的光催

化性能。本合成是相当简单的,在一个聚四氟乙烯内衬的高压釜进行

水热反应,包括常规的搅拌和低温煅烧过程。表现出低成本,高活性

和优异的循环性能,CNDS/WO3纳米复合材料被成功应用在MB

的氧化中。

mentalsection

2.1.化学药品

所有化学药品都是分析级别的、以未经进一步提纯的标准来使用。钨

酸钠[Na2WO42H2O],盐酸,无水柠檬酸,二亚乙基三胺,甲苯,

无水乙醇,从当地药厂购买的亚甲基蓝(MB),阿拉丁提供的硫酸

奎宁(99%,适用于荧光性),用于配置所有水溶液和洗涤的去离子水.

2.2.合成

2.2.1CNDs的合成

将0.42g无水柠檬酸和683l二亚乙基三胺分别加入10ml去离子水中

并使之溶解。得到的溶液在聚四氟乙烯高压灭菌锅(15ml)中以200℃

持续加热5h,然后将Na2WO42H2O加入到棕黑色、透明的溶液中

并调节PH至14.通过在无水乙醇中溶解和旋蒸得到固体。通过离心

分离去除难溶沉淀物后,再经旋蒸得到黄色固体。得到的CNDs由透

析膜截止2000的分子量24小时来进一步纯化,再用制冷烘干机烘干。

2.2.2CNDs/WO3纳米复合材料的制备

将3.299gNa2WO42H2O溶于30ml去离子水中,将3mol/L的盐酸

边搅拌边滴加到上述溶液中并调节PH至1,再滴加2mg/ml的CNDs

透明溶液20ml,于室温下搅拌0.5小时。将所得混合物转移到聚四氟

乙烯高压灭菌锅(15ml)中,在120C下热浴反应24h。通过离心

分离和多次用去离子水和无水乙醇洗涤得到固体。随后,将样品在真

空下以80C进行烘干,持续6h。将所得粉末在空气中以300C

持续煅烧2h以获得CNDs/WO3纳米复合材料。

2.3.表征

FT-IR光谱记录在傅里叶变换红外光谱仪(TENSOR37)中。广角

(10-808,40千伏/100mA)的X射线粉末衍射(XRD)数据记录

在一个采用镍过滤的CuK辐射波长=1.5406A的Rigaku

D/max2550VB/PC衍射仪中。XPS光谱测定在X射线光电子能谱

(EDAX,GENESIS60S)中执行。用电子显微镜对滴浇铸到碳包覆的铜

栅上的CNDS/WO3纳米复合材料(HITACHI,H-7650)进行透射电子

显微镜测量(TEM)。样品的吸收光谱用紫外-可见分光计(Purkinje,

GeneralTU-1901)测定。荧光光谱通过用激发波长为360nm的F380

荧光分光光度计获得。粒径用Malvern纳米激光粒度仪ZS90测量。

MB在水中的降解由紫外-可见分光光度计测定。

2.4.光催化测试

CNDs/WO3纳米复合粒子具有光催化活性,通过MB的光降解作用,

对纯的CNDs和WO3进行了评估。将带有发射>400nm截止玻璃

过滤器的150瓦高压汞灯放置在反应容器10cm处用作光源。照明强

度为50mWcm-2。所选的光催化剂(30mg)分散在50mlMB的水溶

液一生一代一双人 (10g/mL)中。在黑暗中搅拌60分钟后,溶液得到良好分散并

在有机分子和催化剂表面之间达到吸附-解吸平衡。在照明的给定

间隔中,将反应溶液的样品(3ml)取出并离心。最后,滤液染色浓

度的降低由紫外-可见分光光度计在=664nm进行分析。

sanddiscussion

3.1碳纳米点的表征

0.51.01.52.02.53.03.54.0

0

5

10

15

20

25

F

r

a

c

t

i

o

n

(

%)

Size(nm)

200

0

500

1000

1500

2000

Wavele描写秋天最著名的50首诗句 ngth(nm)

P

L

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0.00

0.05

0.10

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A

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35

T

Wavenumber/cm

3133

2979

1651

1583

1401

1337

(a)

(b)

(c)

(d)

图1(a)碳纳米点的TEM照片。(b)碳纳米点的尺寸分布。(C)

碳纳米点水溶液的紫外可见光谱(红–线)和荧光光谱(蓝线)。插

图:用紫外线(365nm)照射水中的分散碳纳米点的照片。(d)碳

纳米点的红外光谱。

图1(a)显示所得碳纳米点的TEM图像,发现它们是单分散性

的纳米颗粒的近球形的形态分布在1-3nm大小的范围和平均粒径为

2nm(图1(b))。紫外-可见吸收光谱表明碳纳米点的水溶液在约

360nm有最大吸收峰和一个240nm的吸收带是由于由于P=P过渡

到芳香族sp2的跃迁。此外,在360nm处有最大吸收峰导致在431nm

处有强烈的发射波长(图1c)。用365nm的灯的照射下,碳纳米点

发出强烈的蓝色荧光(图1c,插图),这归因于它们的小尺寸和表

面状态。红外光谱被用来确定碳纳米点官能团。峰在3133cm-1和

2979cm-1处对应的伸缩振动符合-NH-和C-H,三分子的特征峰在

1651,1583和1401cm-1分配的振动符合C=O,N-H、C-N。另外,

碳纳米点成功的表面钝化反应(图1d)。相比以前的碳量子点,新

制备的碳纳米点荧光量子产率的改变比无水柠檬酸和二乙烯三胺增

加5%,为约91%的提高。由于荧光量子产率高的性能有助于提高捕

捉和利用光能,我们认为碳纳米点与WO3可以提高光催化活性。

3/CNDs表征

图2是碳纳米点和WO3在透射电子显微镜下的成像。这个纳米

复合材料由碳纳米点和WO3组成。我们可以清晰地看见碳纳米点修

饰了WO3的内外表面,正如图2所示。WO3/碳纳米材料表现为球状

粒子,平均粒子大小也不超过100nm。

350七夕情人节是哪天8月几号

T

Wavenumber/cm

CNDs

CNDs/WO

3

815

1242

图3是碳纳米点和WO3/碳纳米材料的红外光谱图。很明显在

1242cm-1区域范围的频带分配C-NH-C伸缩振动模式。很显然,复

合纳米材料随着WO3的增加,在1242-1分配给C-NH-C伸缩振动吸

收峰增强(图3)。那是因为,加入的过量WO3微粒可能会与碳纳

米点的NH基团发生相互作用。另外,O-W-O伸缩振动的单斜型WO3

在815cm-1处清晰地以一个宽的吸收带出现。显然,在815cm-1处的

频带强度随着WO3的增加而增强(图3)。因此,这些能够证明WO3

能够成功的与碳纳米点进行联接。这种相互作用,通过XRD,XPS和

紫外-可见光谱证实,将有利于载流子的分离和传输过程,从而有助

于提高光催化效率。

1080

(c)

(b)

I

n

t

e

n

s

i

t

y

Degree(2)

CNDs/WO

3

WO

3

CNDs

(a)

图4显示了碳纳米点和WO3/碳异质结构样品的X射线衍射图。

对于WO3样品,WO3的特征衍射峰与典型的纤维锌矿WO3相符合,

暗示了单斜型WO3晶体是经过退火过程人工合成的(图4b)。而对

于WO3/碳纳米材料,一个新的衍射峰在31.13集中出现,并归因于

碳纳米点的衍射峰,表明碳纳米点成功地固定在WO3表面(图4a)。

类似WO3/碳复合材料,图3a中,WO3在20到35之间出现扩大

的衍射峰表明衍射峰的增强是因为碳纳米点的加入。这个转变表明了

碳纳米点与WO3之间的作用发生了并且使得WO3的晶胞参数增大。

12000

CNDs

W4f

C1s

C1s

N1s

O1s

C

o

u

n

t

s

/

s

BindingEnergy(E)

O1s

N1s

CNDs/WO

3

44424826

W4f

C

o

u

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t

s

/

s

BindingEnergy(E)

392394396398408

C

o

u

n

t

s

/

s

BindingEnergy(E)

N1s

(b)

(a)

(c)

XPS能够判定样品的化学结构和各种表面基团。图5(a)显示了

WO3/碳纳米材料和碳纳米点的XPS测量光谱。我们能够看见峰值主

要包含W4f,O1s,N1s,C1s。W4f峰值出现在WO3/碳纳米材料的

测量光谱里。这种XPS测量光谱能够证明WO3/碳纳米材料的形成并

且能够表明复合材料不仅含有N,C,O元素,还含有WO3的组成元素

W。图5(b)是W4f的高分辨率XPS光谱。结合能峰位于37.9eV

是因为W4f成分的自旋轨道分裂,与W-O相连。类似的,图5(c)

显示了N1s的两个峰分别在399.1和400.8eV,这与C-N-C,N-H基团

相符合。

图6是WO3和WO3/碳纳米材料的紫外光谱图。很明显,两个

样品有着相同的吸收界限ca.410nm,这是因为WO3的特性。另外,

因为加入了碳纳米点,WO3/碳纳米材料在350-600之间有着更强的

光吸收能力。这种现象归结为碳纳米点的固有特性,即帮助提高可见

光照射下的光催化活性。

/WO3的催化活性

500

0

2

I

n

t

e

n

s

i

t

y

Wavelength/nm

0min

10min

20min

30min

40min

50min

60min

90min

500

0

2

I

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Wavelength/nm

0min

10min

20min

30min

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90min

500

0

2

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Wavelength/nm

0min

10min

20min

30min

40min

50min

60min

90min

0300

0

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D

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t

e

%

Time/min

CNDs/WO

3

WO

3

CNDs

(a)

(b)

(c)

(d)

对CNDS/WO3纳米复合材料降解废水污染物的光催化活性进行

测试。具体而言,在可见光照射下降解亚甲基蓝(MB)可通过记录

MB得吸收的降低来监测(max=664nm)(Fig.7(a).(b).(c)).Fig.7

(d).描述MB的降解动力学,CNDS、WO3和CNDS/WO3纳米复合

材料(30mg)。

从图7(d)和图8可以看出,纯碳点的光催化效率差,只有35%的MB

辐照90分钟后退化。WO3比碳点强,并且大约78%的RhB在90分钟

照射后光降解。相比之下,包含CNDs的WO3纳米复合材料的解决

方案表现出比在类似的实验条件,纯WO3和纯CNDs下测量更高的光

催化能力,60分钟的可见光照射后MB的光降解效率达到100%。因

此,这一结果表明,碳点/WO3纳米复合材料良好的光催化能力可以

归因于WO3和碳点之间更好的界面接触,导致WO3和碳点之间的显

著的协同效应,在可见光照射下MB的光催化降解。

12345

0

20

40

60

80

100

M

B

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d

a

t

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o

n

%

Recycletimes

评估碳点和WO3纳米复合材料光催化的稳定性和可重用性,我们

重复5次在相同条件下碳点和WO3光催化MB的光降解。从图9,它

显示了重复5次光催化降解的MB碳点和WO3纳米复合材料在可见

光照射下时间循环使用不明显改变并且收益率仍然是93.5%。同时,

碳点和WO3纳米复合材料可以很容易地恢复通过离心或沉降,并将

极大地促进其工业应用消除废水的有机污染物。

光催化活性的提高主要归因于碳点和WO3粒子的耦合效率,因为

带碳的WO3装饰形成的结在光生-电子空穴对的分离中起着重要的

作用。根据上述结果,可见光致MB光降解与碳点和WO3纳米复合材

料的反应机理图10所示。在可见光照明下,CNDs/W孔子资料简介 O3纳米复合材料

获得更高的能量,WO3价带中的电子(e−)可以兴奋传导带,其次是通过

光照法电荷转移过程自由移动CNDs的表面。同时,孔(h+)离开WO3

的价带。随后,洞(h+)迁移到WO3的表面与水反应产生OH’剧烈分

子。光生电子可以在碳点表面与溶解的O2反应去溶解•O2−剧烈分子,

在质子化作用中可以相互作用产生一个强大的氧化剂来降解MB的

羟基自由基OH。因此,在此系统中,CN唐诗蝉虞世南朗读 Ds提供WO3电子的受体在WO3

的表面留下更多的带正电的空穴(图10)。

sions

总之,我们描述了一个简单的和低成本的水热法来合成的CD/

WO3纳米复合材料。CNDS生长WO3的外表面和内表面上。掺杂

少量CNDS可以大大提高WO3的光催化活性。光催化能力的检测表

明,CNDS/WO3纳米复合材料在MB的降解方面与纯WO3和CNDS

相比表现出更好的光催化活性,而且60分钟的可见光照射后MB的

光降解率达到100%。此外,由于在CNDS/WO3纳米复合材料重复

循环测试中催化剂的活性不降低,CNDS/WO3纳米复合材料在光催

化领域中具有广泛的应用前景,可以降解工业废水的有机污染物。

Reference

[1]HaopengLi,YihuaZhu,HuiminCao,XiaolingYang,ChunzhongLi,

Preparationandcharacterizationofphotocatalyticcarbondots-sensitiz福建旅游必去十大景点 ed

electrospuntitaniananostructuredfibers,MaterialsResearchBulletin48(

2013)232–237.

[2]JianTian,YanhuaLeng,ZhenhuanZhao,YangXia,YuanhuaSang,P

inHao,JieZhan,MeichengLi,HongLiu,Carbonquantumdots/hydroge

natedTiO2nanobeltheterostructuresandtheirbroadspectrumphotocata

lyticpropertiesunderUV,visible,andnear-infraredirradiation,NanoEn

ergy(2015)11,419–427.

[3]YuZou,FanyongYan,LinfengDai,YunmeiLuo,YangFu,NingYa

ng,JingyunWen,LiChen,Highphotoluminescentcarbonnanodotsand

quercetin-Al3+constructaratiometricfluorescentsensingsystem,CARB

ON77(2014)1148–1156.

[4]WeiWang,YaruNi,ZhongziXu,One-stepuniformlyhybridcarbon

quantumdotswithhigh-reactiveTiO2forphotocatalyticapplication,Jour

nalofAlloysandCompounds622(2015)303–308.

[5]m,,u,Mohame

dMokhtar,Carbonnanotube/titaniumnanotubecompositesloadedplatin

umnanoparticlesashighperformancephotocatalysts,AppliedCatalysis

A:Gene身的笔顺 ral475(2014)90–97.

[6]YanLi,Bo-PingZhang,Jin-XianZhao,Zhen-HuaGe,Xiao-KunZha

o,LiangZou,ZnO/carbonquantumdotsheterostructurewithenhancedp

hotocatalyticproperties,AppliedSurfaceScience279(2013)367–373.

[7]HuijunYu,YufeiZhao,ChaoZhou,LuShang,YongPeng,YinhuCa

o,Li-ZhuWu,Chen-HoTungandTieruiZhang,Carbonquantumdots/Ti

O2compositesforefficientphotocatalytichydrogenevolution,Journalof

MaterialsChemistryA,2013.

[8]XiaoyunQin,WenboLu,,-Yo

ubiandXupingSun,Green,low-costsynthesisofphotoluminescentcarb

ondotsbyhydrothermaltreatmentofwillowbarkandtheirapplicationas

aneffectivephotocatalystforfabricatingAunanoparticles–reducedgrap

heneoxidenano惟解漫天作雪飞的上一句 compositesforglucosedetection,l.,20

13,3,1027.

[9]ShengWang,XiaoliangShi,GangqinShao,XinglongDuan,HuaYan

g,ation,characterizationandphotocatalyticactivit

yofmulti-walledcarbonnanotube-supportedtungstentrioxidecomposite

lofPhysicsandChemistryofSolids,69(2008)2396–2400.

[10],,,Photochromicandphotoelectrochemica

lbehaviorofthinsemiconductorWO3films,.51(199

7)85–87.

[11]ka,der,ynski,Electrochromicandph

otoelec-trochemicalcharacteristicsofnanostructuredWO3filmsprepared

byasol–gelmethod,.9(2006)301–306.

[12],,,Astudyonthegasochromicpropertie

sofWO3thin巴山夜雨涨秋池巴山是指哪里 films,l.167(2003)217–220.

[13],,,Preparationandcharacterizationofm

icroporousnano-tungstentrioxideanditsphotocatalyticactivityafterdop

ingrareearth,rth24(2006)60–66.

[14],,,,,Preparationand

photocatalyticactivityofdysprosiumdopedtungstentrioxidenanoparticl

es,.104(2007)377–383.

[15]son,,a,ki,Bi2O3-WO

3compoundsforphotocatalyticapplicationsbysolidstateandviscouspr

ocessing,ources145(2005)667–674.

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